확장된 레이저 빔과 가압 활용하여 흡수층 없이 유연 기판 접합, 레이저 접합 방법 제안
차세대 유연 및 롤러블 디스플레이의 상용화를 위해서는 유연성과 기계적 견고성을 갖춘 투명 접합 기술이 필수적입니다. 최근에는 소자 패키징뿐만 아니라 기존 기술의 한계를 극복하는 고급 구조 설계를 가능하게 하는 새로운 접합 방식에 대한 요구가 증가하고 있습니다. 이번 기고에서는 확장된 레이저 빔과 가압을 활용하여 흡수층 없이 유연 기판을 접합함으로써 손상 없는 투명 접합부를 형성하는 레이저 접합 방법을 제안합니다. 국부적인 가열을 통해 기판 계면에서 정밀한 표면 용접이 유도되었으며, 이때 전체 두께 변화와 계면 변형은 서브마이크론 수준으로 유지되었습니다. 제어된 레이저 출력 및 조사 시간에 따른 접합부의 형태 및 투명도를 평가하였습니다. 또한, 주사전자현미경(SEM) 및 투과전자현미경(TEM)을 포함한 단면 검사를 통해 접합 메커니즘을 규명하였습니다. 최종적으로, 제안된 방법의 실제 적용 가능성을 웨어러블 시계 프로토타입 제작을 통해 입증하였습니다.
글/ 고려대학교 주병권 교수님 연구실
주병권 (고려대학교 전기전자공학부 교수)
이은혜 (고려대학교 전기전자공학과 박사 과정)
최웅락 (고려대학교 전기전자공학과 박사 과정)
목차
1. 서론
2. 결과 및 논의
2.1 유연 기판의 직접 레이저 접합
2.2 접합 결과
2.3 접합 메커니즘
2.4 레이저 조건이 투명 접합에 미치는 영향
2.5 접합부의 신뢰성 및 성능 검증
3. 결론
4. 참고 문헌
1. 서론
디스플레이 기술의 발전에 따라 유연하고, 롤러블하고(rollable), 착용할 수 있고 투명한 디스플레이에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.1-3 이러한 차세대 디스플레이는 반복적인 기계적 변형에서도 유연성과 기계적 신뢰성을 유지해야 하며,4,5 특히 투명성과 유연성을 동시에 만족하는 접합 기술이 중요하다. 기존에 널리 사용되는 에폭시 접착제는 우수한 접착력과 가공성을 가지지만,6,7 열경화성 수지의 높은 가교 구조로 인해 유연성이 제한되고8 두꺼운 접합부를 형성하여 굽힘 시 균열 및 박리 문제가 발생할 수 있다.9,10
이를 대체하기 위한 기술로 레이저 투과 용접(Laser Transmission Welding, LTW)이 연구되고 있다.11-13 LTW는 접착제 없이 고분자 기판을 직접 접합할 수 있어 접합부의 두께 증가와 강성 문제를 줄일 수 있다. 그러나 기존 LTW는 카본 블랙,14,15 금속층,16-18 유기 안료 등 흡수제를 사용하는 경우가 많아 투명성이 저하되거나 계면 기포가 발생할 수 있다. 또한 스폿 레이저 기반 공정은 높은 에너지 밀도로 인해 국부적 열 손상을 유발할 수 있으며, 접합 면적이 제한적이라는 한계가 있다.
본 연구에서는 유연한 투명 디스플레이 응용을 위해 흡수제-비포함(absorber-free) 직접 레이저 접합 공정을 개발하였다. 1064 nm 파장의 확장 레이저 빔을 이용하여 넓은 영역에 균일하게 에너지를 전달함으로써 열 손상을 최소화하고, 열가소성 기판 계면에서 마이크로 스케일 용접을 구현하였다. 접합 메커니즘을 규명하기 위해 PET의 레이저 흡수 특성, 접합 계면 구조 및 유리의 열 방출 효과를 분석하였으며, 전단, 굽힘 및 밀봉 테스트를 통해 기계적 신뢰성을 평가하였다. 제안된 공정은 흡수제 사용에 따른 불투명성 및 기포 문제를 해결하면서, 얇은 기판의 손상 없는 투명 접합과 넓은 면적의 균일한 접합을 가능하게 하는 유망한 기술이다.
2. 결과 및 논의
2.1 유연 기판의 직접 레이저 접합
직접 레이저 접합을 위한 시료 준비 및 접합 공정은 그림 1에 요약되어 있다. 시편은 그림 1a에 나타낸 바와 같이 물리적 접촉을 확보하기 위해 진공 팩과 한 쌍의 유리판을 사용하여 가압하였다. 유리판과 테프론 필름은 접합 시 균일한 압력을 제공할 뿐만 아니라 표면에서의 열 방출을 촉진하기 위해 적용하였다. 그림 1b는 압축 유리를 사용하여 시료에 압력이 가해진 상태에서의 확장 레이저 조사 시스템을 보여준다. 그림 1c는 전체 접합 영역이 넓은 레이저 빔으로 조사되도록 레이저 초점을 접합부에 정렬한 것을 나타낸다. 레이저 출력은 1.2초 이내에 안정적이고 빠른 접합이 이루어지도록 제어하였다.
레이저 흡수제 없이 고분자 기판을 레이저로 접합하기 위해서는 레이저 빔이 재료에 충분히 흡수되는 동시에 투과되어야 한다. 테프론 필름과 유리는 적외선(IR) 영역에서 각각 0.1 및 0.02의 낮은 흡수율을 가지므로 레이저 빔이 쉽게 통과할 수 있다.17,18 레이저 접합 공정은 압축 유리 지그를 통해 가해지는 접합 압력 하에서 PET 필름에 레이저를 조사하는 방식으로 진행된다. 레이저 접합 후에는 그림 1d에 나타낸 바와 같이 손상 없고 투명하며 유연한 접합부를 형성할 수 있다. 확장 레이저 빔의 사용은 균일한 가열과 최적화된 접합 영역 형성을 가능하게 하며, 굽힘 조건에서도 접합부의 유연성을 유지할 수 있음을 보여준다.
그림 1 (a) 접착제 없이 유연 기판을 레이저 접합하기 위한 시료 준비 과정 도식화. (b) 확장된 레이저 빔과 압축 유리를 이용하여 조립된 시료의 레이저 직접 접합 과정. (c) 압축된 PET/PET 조립체에 대한 동시 전면적 레이저 조사의 단면도. (d) 레이저 접합 후 투명하고 유연한 무접착 접합부. [19]
2.2 접합 결과
그림 2a는 플렉시블 기판에서 흡수된 레이저 에너지에 의해 발생한 열로 형성된 실제 레이저 접합부를 보여준다. 이는 확장 레이저 접합 방법을 이용하여 유연하고 투명한 접합부를 제조할 수 있음을 입증한다. 그림 2b는 주사전자현미경(SEM)을 통해 얻은 접합부의 단면 이미지를 나타낸다. 고배율에서 계면을 관찰한 결과, 뚜렷한 접합선이 확인되지 않았으며, 이는 고분자 사슬의 얽힘을 통해 두 PET 기판이 효과적으로 접합되었음을 시사한다.
PET/PET 접합 결과는 세 가지 유형으로 분류할 수 있다. 첫 번째 유형은 부분 융합(partial fusion) 단계로, 상·하부 PET가 물리적으로 접촉하고 국부적인 열 연화가 시작된 상태를 의미한다(그림 2c). 이 단계에서는 분자 상호 확산 정도가 제한적임에도 불구하고 계면에서 부분적인 접합이 관찰된다. 두 번째 유형은 계면 통합(interfacial consolidation) 단계로, 고분자가 계면을 따라 접합되었지만 명확한 접합선이 여전히 남아 있는 상태를 의미한다(그림 2d). 이는 접합이 발생했음에도 불구하고, 완전한 통합 구조를 형성하기에는 고분자 사슬의 얽힘 및 계면 통합 정도가 충분하지 않음을 시사한다. 마지막 유형은 완전 융합(complete fusion) 단계로, 접합선이 사라지고 균일한 계면 형태가 형성되는 것이 특징이다(그림 2e). 이는 완전한 열적 융합 및 분자적 통합이 달성되었음을 의미한다. 이러한 관찰 결과는 레이저 접합 공정이 단순한 물리적 접촉에서 구조적으로 통합된 접합으로 점진적으로 진행됨을 보여준다.
PET/PET 접합부의 계면 접합 특성을 추가적으로 평가하기 위해, 그림 2f와 같이 비행시간 이차 이온 질량 분석법(ToF-SIMS) 분석을 수행하였다. 부분 융합 단계의 접합이 불량한 샘플은 계면에서 탄소 강도가 뚜렷하게 감소하며, 높은 신호 영역과 낮은 신호 영역 간의 명확한 대비를 보인다. 이러한 국부적인 신호 감소는 불완전한 고분자 사슬의 상호 침투와 불충분한 얽힘을 의미한다. 반면, 완전 융합 단계의 잘 접합된 샘플에서는 탄소 신호가 계면 전반에 걸쳐 균일하게 분포한다. 이는 검출 가능한 조성 불연속성이 없는 화학적으로 균질한 접합 영역이 형성되었음을 나타낸다. 이러한 결과는 충분한 고분자 사슬의 이동성과 상호 확산이 완전한 계면 용접을 가능하게 하며, 우수한 접합 형성에 기여함을 뒷받침한다. 따라서 최적의 레이저 조건에서 형성된 PET/PET 접합부는 화학적 균일성과 형태학적 통합을 갖는 우수한 접합 특성을 보인다.
이러한 결과를 추가적으로 뒷받침하기 위해, 그림 2g는 레이저 접합 공정 중 발생하는 결정성 변화를 조사한 X선 회절(XRD) 분석 결과를 나타낸다. XRD 분석에서 PET의 대표적인 결정성 피크는 약 2θ = 26°에서 관찰되었으며,20 접합부의 PET 결정성 피크 강도는 단일 PET 필름과 비교하여 약 두 배 수준으로 증가하였다. 이는 접합 후 두 PET 기판 사이에서 결정화가 유도되었음을 의미한다. 따라서 XRD 결과는 레이저 접합 공정에 의해 구조적 변화가 발생했음을 보여주며, 강하고 화학적으로 통합된 접합부 형성의 타당성을 뒷받침한다.
그림 2 (a) 유연성을 보여주는 뒤틀린 접합부 사진(상단)과 투명 접합부 사진(하단). (b) 레이저 접합 후 결합선이 보이지 않는 PET/PET 접합부의 SEM 이미지. (c) 부분 용융, (d) 계면 응고, (e) 완전 용융의 세 가지 뚜렷한 PET/PET 레이저 접합 단계를 보여주는 단면 SEM 이미지. (f) PET/PET 접합 계면의 ToF-SIMS 원소 매핑: 부분 접합된 샘플(왼쪽)의 계면에서 국부적인 신호 감소, 그리고 잘 접합된 샘플(오른쪽)에서 균일한 원소 분포를 나타냄. (g) XRD 분석을 이용한 접합부의 결정도 측정 결과. [19]
국부적인 발열 및 용접 현상을 효과적으로 검증하기 위해, 유연 기판들 사이에 붉은색 잉크를 도포한 후 레이저 접합을 수행하였다. 계면에 붉은색 잉크를 추가하여 접합된 시료는 최적의 조건에서 처리되었으며, 그 개략도는 그림 3a에 제시되어 있다. 그림 3b는그림 3b는 계면에 잉크가 존재하는 단면 광학현미경(OM) 이미지를 보여주는 반면, 그림 3c는 잉크가 없는 단면 OM 이미지를 나타낸다. PET/잉크/PET 시료의 단면 이미지에서 붉은색 선은 계면에서만 관찰되었으며, 그 두께는 약 1 μm였다. 그림 3d-f는 잉크의 유무에 따른 레이저 접합 부위의 단면 SEM 이미지를 보여준다. 두 영역 모두 박리나 두께 변화 없이 잘 접합된 계면을 보였으며, 잉크가 포함된 영역에서는 명확한 접합선이 나타났다. 나노 스케일에서 국부적인 발열 영역을 추가적으로 조사하기 위해 투과전자현미경(TEM)이 활용되었다. 그림 3g는 잉크가 계면에 국한되어 있었으며 두께 방향을 따라 침투하지 않았음을 보여준다. 염료는 레이저 접합 후 계면을 따라 퍼진다.
그림 3h에서 인접 잉크로부터 염료의 확산은 PET와 계면 사이에 대비를 생성하며, 용융된 계면의 두께는 약 220 nm였다. PET 기판과 PET/PET 내 용융된 계면을 300,000배의 고배율로 관찰한 결과, 구조적인 차이는 발견되지 않았으며, 구조적 연속성을 보여주면서 접합의 직접적인 증거를 제공하였다. 그림 4a와 그림 4b는 에너지 분산형 분광법(EDS) 맵핑 분석 결과를 제시한다. 황(S)은 붉은색 잉크의 염료 성분이며, 칼슘(Ca)은 잉크의 첨가제로 사용된다. 접합 과정에서 잉크 염료는 이동성으로 인해 계면을 따라 측면으로 확산되었고, 그 결과 PET/PET 계면 영역 내에서 검출되었다.
이러한 관찰 결과들은 용융 확산이 계면을 따라 측면으로 발생하였음을 확인시켜주며, 용융된 계면의 두께는 1 μm 미만으로 유지되어 계면에서 효과적인 용접이 이루어졌음을 입증한다. 열이 계면에 집중되었음을 확인하기 위해, 접합 전에 그림 5a에 나타난 바와 같이 붉은색 잉크를 상단, 계면 및 하단에 첨가하였다. 그림 5b는 조사 시간을 증가시킨 최적 조건에서의 레이저 접합 결과를 보여준다. 상단과 하단의 잉크는 퍼지지 않았지만, 계면에서만 확산이 관찰된다. 비교를 위해, 붉은색 잉크가 한 영역에만 첨가된 시료를 오븐에서 300 °C로 5분간 가열하여 전체 가열 시료를 제작하였다. 그림 5c에 나타난 바와 같이 PET 전체 두께가 고온에 노출될 때, PET는 균일하게 가열되고 잉크는 전체 두께를 따라 확산된다. 또한, 열 손상으로 인한 두께 감소도 관찰될 수 있다. 이는 재료 전체를 가열하는 오븐 접합과 달리, 레이저 접합이 계면만을 선택적으로 용융 및 접합한다는 것을 시사한다.
그림 3 적색 잉크를 활용한 계면 정밀 용접 검증: (a) 접합 샘플 내 분석 위치 모식도. (b) 잉크가 도포된 레이저 접합 샘플 및 (c) 잉크가 도포되지 않은 레이저 접합 샘플의 광학 현미경 이미지. (d) 동일 샘플의 단면 주사전자현미경(SEM) 이미지와 (e) PET/잉크/PET 영역 및 (f) PET/PET 영역에 대한 확대 이미지. (g) 레이저 접합 후 계면에 잔류하는 잉크의 투과전자현미경(TEM) 이미지(PET/잉크/PET). (h) 레이저 접합 후 고정밀로 접합된 계면의 선을 보여주는 TEM 이미지(PET/PET). [19]
그림 4 (a) 계면에 잉크가 잔류하는 PET/잉크/PET 시료의 EDS 분석. (b) 접합 계면에 국부적인 열이 가해진 PET/PET 시료의 EDS 분석. [19]
그림 5 (a) 잉크 확산 정도를 분석하기 위해 상부, 계면 및 하부에 적색 잉크를 추가한 후 레이저 접합 과정을 도식화한 그림: (b) 조사 시간을 늘려 수행한 레이저 접합 결과. (c) 오븐 접합 결과. [19]
2.3 접합 메커니즘
그림 6는 레이저 흡수층 없이 유연 기판을 직접 레이저 접합하는 메커니즘을 보여준다. 그림 6a에 나타난 바와 같이, 확장된 레이저 빔이 PET 표면에 조사된 후 고분자 매트릭스에 흡수된다. 우선, PET 표면에서 발생한 열은 높은 열전도율과 열용량으로 인해 유리 쪽으로 쉽게 발산된다. 이러한 열 방출을 통해 PET 표면의 열 손상이 최소화된다.21,22 그림 6b에서 보듯이, 투명 고분자 기판의 낮은 열전도율을 갖는 열 전달 매체의 에너지 밀집 효과로 인해 레이저 빔이 더 깊이 도달함에 따라 열 집중 현상이 발생한다.
이는 기판 두께 방향의 중앙 위치, 즉 계면에서 발생한 열이 표면으로 빠져나가는 것을 방지하여 계면에 높은 열 밀도를 유발한다. 그림 6c에 나타난 바와 같이, 계면에 형성된 공극은 압력 보조 및 계면에서 발생한 열에 의해 용융-확산 과정을 거쳐 계면 용접을 유도한다. 또한, PET의 표면 거칠기 및 불완전한 접촉으로 인해 계면에 형성된 공극 내부에서 레이저 다중 반사가 발생할 수 있으며, 이는 반복적인 흡수로 이어질 수 있다.
계면에서의 반사 및 다중 산란은 열 발생을 가속화하고 국부적인 에너지 집중을 초래할 수도 있다.23 온도가 유리 전이 온도(Tg) 이상으로 상승하면 고분자 사슬은 상호 확산을 통해 계면을 가로지를 충분한 이동성을 얻게 된다.24 일단 포획된 열이 Tg를 초과하면 고분자 사슬은 더욱 활발하게 확산하기 시작하며, 계면은 궁극적으로 사라진다.25-28 이 과정에서 용접은 측면으로 진행되며, 용융된 계면 두께는 약 1 μm 미만을 유지하여 나노 스케일 용접을 가능하게 한다. 최종적으로, 냉각 과정에서 재고화가 발생하여 견고한 PET/PET 접합부가 형성된다(그림 6d). 이때, 얽힌 고분자 세그먼트들은 가교 결합을 형성하여 더욱 견고한 고분자 구조를 이룬다.
그림 6 확장된 레이저 빔 조사 시 투명 고분자 기판의 접합 메커니즘: (a) PET보다 열확산율이 높은 유리 기판을 통해 PET 외곽 표면에서 열이 소산. (b) PET의 낮은 열전도도로 인해 접합 계면에 열이 갇히는 현상. (c) 압력과 열에 의해 계면에 존재하는 에어 갭이 용융-확산. 이 과정에서 용융된 계면 두께가 1 μm 미만으로 측면으로 퍼지면서 나노 스케일의 용접이 발생. (d) 고분자 사슬 간의 가교 결합을 통해 재고화되는 열가소성 접합. [19]
제안된 레이저 투과 용접 메커니즘을 뒷받침하기 위해 에너지 기반 계산을 수행하였다. 먼저, 테플론 필름과 PET의 흡광도를 측정하였다. 1064 nm 파장에서 테플론 필름의 흡수율은 약 1 %, PET는 약 3 %로 나타났다 (그림 7).
그림 7 PET와 테플론 필름의 흡광도 측정. [19]
흡광도는 다음 식에 의해 계산될 수 있으며, 2 A.U.의 흡광도는 100 %로 계산된다. 여기서 P0는 입사광 강도, P는 시료를 통과한 빛의 강도, T는 투과율을 나타낸다.
3 %의 흡수율로 PET를 용융시킬 수 있는지 여부를 확인하기 위한 검증을 수행하였다. 700 W의 레이저 출력과 1.2초의 조사 시간을 사용하여 10 × 8 mm2의 조사 면적에 대한 펄스 에너지와 레이저 플루언스는 다음과 같이 계산된다.
레이저 플루언스는 1050 J/cm²이며, PET에 흡수되는 에너지를 계산하기 위해서는 유리와 테플론 필름의 흡수율을 고려해야 한다. 테플론 필름의 흡수율은 1.2 %이고(그림 7), 유리의 흡수율은 약 0.02 %17이다. 각 층에서의 흡수와 투과된 레이저 에너지를 고려한 식은 다음과 같다.
유리 및 테플론 필름을 통해 PET에 도달하는 레이저 플루언스는 31.1 J/cm²이며, 조사 면적을 고려할 때 PET에 흡수되는 총 에너지는 다음 식에 의해 주어진다.
PET 접합부에 흡수되는 레이저 빔 에너지는 7.78 J이다. 접합된 시료의 총 두께가 100 μm이고 에너지가 PET 전체에 균일하게 가해진다고 가정할 때, 1 μm 두께에 흡수되는 에너지는 총 에너지의 1/100인 0.078 J이다. 이 0.078 J의 에너지가 PET를 녹이기에 충분한지 확인하기 위해서는 먼저 PET를 녹이는 데 필요한 에너지량을 파악해야 한다. 접합부 면적이 5 × 5 mm²인 PET를 녹이는 데 필요한 에너지 계산은 가열 에너지와 용융 에너지의 합으로 이루어진다. PET의 온도를 상온에서 용융점까지 올리는 데 필요한 에너지(가열 에너지)는 식 (11) 및 (12)에 제시되어 있으며, PET를 용융시키는 데 필요한 에너지(용융 에너지)는 식 (13) 및 (14)에 제시되어 있다. 계산에 필요한 PET의 물성치 및 실험 조건은 표 1에 나타나 있다. 질량은 용융 계면의 두께를 1 μm로 가정하여 계산하였다.
그 결과, 조사된 영역에서 PET를 용융시키는 데 필요한 에너지는 0.013 J인 반면, PET에 흡수된 에너지는 0.078 J로 확인되었다. 따라서 흡수된 에너지는 PET를 용융시키기에 충분하다고 판단된다.
표 1. PET 필름의 물리적 특성 및 흡수 에너지 계산을 위한 실험 조건
2.4 레이저 조건이 투명 접합에 미치는 영향
무손상 접합을 위한 신속한 레이저 공정을 구현하고자 레이저 조사 시간을 1.2초로 고정하고 레이저 출력은 580 W, 700 W, 900 W의 세 가지 수준으로 조절하였다. 각 조건별 실제 접합 이미지와 SEM 분석 결과는 그림 8a에 제시되어 있다. 580 W로 조사된 샘플의 경우, 조사 영역의 외부만 접합되었으며, 이는 접합이 양호한 부분의 투명도 증가를 통해 관찰할 수 있다. 단면을 검토한 결과, 상당 부분의 영역에서 불량한 접합이 나타났으며, 명확한 계면선이 관찰되었다. 700 W로 조사했을 때는 실제 이미지에서 확인된 바와 같이 PET에 손상 없이 완전히 접합되었다.
단면 분석을 통해 접합선이 보이지 않아 PET가 잘 접합되었음을 확인할 수 있었다. 접착제나 흡수제를 사용할 때 접합 계면에서 흔히 발생하는 기공은는 발생하지 않았으며, PET가 성공적으로 용접되었다. 접합 계면을 충분히 용융시키면서도 PET 표면에는 손상이 없었고, 접합 두께는 약 100 μm로 변화 없이 유지되었다. 이처럼 무손상 고정밀 접합은 직접 레이저 조사의 국부 용접 방식을 통해 성공적으로 달성되었다. 900 W로 조사했을 때는 과도한 출력으로 인해 PET 표면이 과도하게 용융되고 변색되었음이 실제 이미지에서 확인되었다. 단면 분석 결과, 과도한 열로 인해 접합 두께가 66 μm에서 100 μm까지 다양하게 나타났다.
레이저 가열 중 온도를 측정하여 그림 8b에 제시하였다. 기록된 최고 온도는 레이저 출력이 580 W일 때 288 °C, 700 W일 때 301 °C, 900 W일 때 318 °C였다. 이 값들은 PET의 유리 전이 온도(Tg)인 약 80 °C보다 훨씬 높다. Tg 부근 또는 그 이상의 온도에서 고분자 사슬은 계면을 가로질러 상호 확산을 시작할 만큼 충분한 이동성을 얻는다. 특히, 이러한 열적 이동성은 반대편 표면의 사슬들이 서로 얽히도록 하여 접합을 촉진한다. 또한, PET의 비카트 연화 온도(Vicat softening temperature)인 약 85 °C는29 하중 하에서 고분자 연화가 시작되는 지점을 나타내어 접합 메커니즘에 더욱 기여한다. 계면 온도가 Tg를 훨씬 초과하여 증가함에 따라 접합 영역은 점진적인 형태학적 변화를 겪으며, 최종적으로 계면 경계가 사라진다.
접합부의 투명도를 평가하기 위해 세 가지 접합 조건으로 접합된 PET/PET 기판과 단일 PET의 투과율을 측정하였다(그림 8c). 투과율은 가시광선 범위인 380 nm에서 750 nm 사이의 평균값으로 계산하였다. 580 W와 700 W로 조사된 샘플 간의 투과율 차이에서 알 수 있듯이, 투명도는 접합 상태에 따라 달라진다. 700 W에서 접합된 샘플은 79.24 %의 투과율을 보였는데, 이는 단일 PET의 투과율인 81 %와 유사한 수준이다. 580 W에서 접합된 샘플은 완전히 접합되지 않아 어두운 영역을 포함하고 있었으며, 이로 인해 72.2 %의 낮은 투과율을 나타냈다. PET 손상으로 인해 불투명해진 900 W에서 접합된 샘플은 42.49 %로 가장 낮은 투명도를 보였다. 각 조건별 접합부의 투과율 결과는 실제 이미지와 동일한 경향을 나타낸다. 따라서 불충분한 접합 조건의 샘플은 완전 접합된 샘플보다 투명도가 낮았으며, 과도한 접합 조건은 PET 손상을 유발하여 투명도를 감소시켰다. 반면, 최적의 접합 조건에서는 PET 손상이 관찰되지 않았고 높은 투명도가 달성되었다.
그림 8 (a) 레이저 조사 출력에 따른 직접 레이저 접합 결과 비교: 접합부 실제 이미지(좌) 및 접합부 단면 주사전자현미경(SEM) 이미지(우). (b) 다양한 레이저 출력 조사 시 고온계로 측정한 접합 온도 프로파일. (c) 접합된 PET/PET 샘플 및 단일 PET 기판의 300~800 nm 파장 범위 투과율 측정 결과. [19]
2.5 접합부의 신뢰성 및 성능 검증
투명 용접 접합부의 기계적 강건성을 평가하기 위해 세 가지 접합 조건하에서 겹치기 전단 시험을 수행하였다. 그림 9a는 레이저 접합부의 기계적 강도를 보여주는데, 접합부는 항복점 이상에서 겹치기 전단 시험을 거친다. 세 가지 접합 조건에 대한 전단 강도 결과는 그림 9b에 제시되어 있으며, 전단 파괴 후의 실제 이미지는 그림 9c에 나타나 있다.
580 W에서 접합된 시료는 불완전한 접합으로 인해 계면에서 파괴가 발생했으며, 이를 계면 파괴(interfacial failure)라고 한다. 계면 파괴는 기판 강도가 접합 강도보다 클 때 발생하며, 결과적으로 비교적 낮은 0.69 MPa의 전단 강도를 나타냅니다. 700 W에서 접합된 시료는 완전한 접합을 보였으며, 파괴가 접합 계면이 아닌 기판 내부에서 발생하였다. 이를 기판 파괴(substrate failure)라고 지칭하며, 이는 접합 강도가 기판 강도보다 크다는 것을 의미한다. 이때 측정된 전단 강도는 1.11 MPa로, 1 MPa를 초과하는 값을 확인하였다. 900 W에서 접합된 시료는 기판 내부와 접합 계면 모두에서 부분적인 파괴를 겪었는데, 이를 혼합 파괴(mixed failure)라 하며 계면 파괴와 기판 파괴가 복합적으로 나타난 상태를 의미한다. 이는 기판 강도와 접합 강도가 유사한 상태임을 특징으로 한다. 이 경우의 전단 강도는 0.85 MPa로, 580 W 및 700 W에서 접합된 시료의 중간 값을 나타내었다. 레이저 출력이 높아질수록 전단 강도가 감소하는 경향을 보였는데, 이는 주로 과도한 가열과 제한적인 열 방출로 인한 열 손상 때문인 것으로 분석된다.
접합부의 유연성을 평가하기 위해 3점 굽힘 시험을 수행하였다. 그림 9d에 나타난 바와 같이, 시험은 지그를 이용하여 접합부 중앙에 하중을 가한 후, 지그를 제거하여 하중을 해제하는 방식으로 진행된다. 단일 PET 및 접합된 시료의 응력-변형률 곡선은 그림 9e에 제시되어 있다. 단일 PET 시료와 접합된 시료 모두 응력-변형률 거동이 동일하게 선형적인 것으로 확인되었다. 유연성을 정량화하기 위해 굽힘 탄성 계수(flexural modulus)를 다음과 같이 계산하였다.
여기서 w는 시료의 폭, t는 시료의 두께, L은 지지대 간의 거리, F는 시료에 가해지는 하중, D는 시료의 처짐을 나타낸다. 단일 PET 및 레이저 접합 시료의 굴곡 탄성률 및 표준 편차 결과는 그림 9f에 제시되어 있다. 단일 PET의 굴곡 탄성률은 5.11 GPa이며, 레이저 접합 시료의 굴곡 탄성률은 5.27 GPa로, 표준 편차 값은 크지 않았다. 이러한 비교는 레이저 접합의 유연성을 확인시켜준다.
그림 9 (a) 단일 겹치기 전단 시험(삽입 그림) 조건에서 레이저 접합 시편의 응력-변형률 곡선. (b) 레이저 출력 조건에 따른 전단 강도 비교. (c) 겹치기 전단 시험 후 실제 파단 이미지 및 파단 유형의 개략도. (d) 유연성 확인을 위한 3점 굽힘 시험 개략도. (e) 3점 굽힘 시험 조건에서 단일 PET 시편과 레이저 접합된 PET/PET 시편의 하중 및 제하 시험에 따른 응력-변형률 곡선 비교. (f) 단일 PET 시편과 레이저 접합된 PET/PET 시편의 굽힘 탄성 계수. [19]
그림 10a는 유연 디스플레이 시연 실험을 위해 제작된 투명 회로 기판의 개략도를 보여준다. 투명 회로 기판을 보호하기 위해 PET 필름을 반으로 접어 한쪽 면을 레이저 본딩하여 패키징하였다. 그림 10b는 완전 투명 및 유연 디스플레이 패키징 시연을 제시한다. 투명 유연 기판과 미니 LED를 이용하여 웨어러블 시계 프로토타입을 제작하였다. 이후 전자 부품을 보호하기 위해 고분자 기판으로 밀봉하였다. 손목에 구부려 감은 후에도 LED 어레이가 계속해서 점등되는 것이 관찰되었다. 방수 성능을 검증하기 위해, 그림 10c에 나타난 바와 같이 미니 LED가 적용된 PET 회로 기판을 밀봉 및 굽힘 처리한 후 물에 담갔다. 미니 LED는 물속에서 2.5시간 동안 중단 없이 연속적으로 작동하였다. 그림 10d는 샘플을 직경 4R 로드에 감아 비틀림 테스트를 수행한 결과를 보여준다. 24시간 후에도 본딩 접합부에서 박리가 관찰되지 않아 지속적인 유연성이 확인되었다.
그림 10 유연 및 투명 애플리케이션을 위한 직접 레이저 접합 조인트 시연: (a) 미니 LED 어레이가 통합된 유연 회로 기판의 개략도. (b) 미니 LED 모듈을 내부에서 밀봉하기 위한 엣지 접합을 통해 구현된 완전 투명 웨어러블 시계 디자인. (c) 유연 패키징 기술의 방수 기능을 검증하기 위한 2시간 30분간의 수침 테스트. (d) 반지름 4 mm의 벤딩 로드를 이용한 유연성 및 기계적 견고성 테스트. [19]
3. 결론
투명하고 견고하며 유연한 기판에 적용 가능한 흡수제 없는 레이저 용접 공정이 확장된 빔을 이용하여 개발되었다. 이 공정은 직접적인 레이저 가열을 통해 계면에서의 열 집중 및 추가적인 압력 보조 조건으로 폴리머 기판의 서브 마이크론 표면 용접을 구현하였다. 에너지가 넓은 영역에 분포되어 균일한 가열을 제공함으로써 손상을 최소화하고, 넓은 면적에 걸쳐 빠르고 효율적인 접합이 가능하도록 하였다. 흡수제를 사용하지 않고 직접 접합함으로써 공정이 간소화되었다. 또한, 열 발산 효과가 있는 유리를 사용하여 표면 손상을 추가적으로 방지하였으며, 흡수율 및 에너지 계산을 통해 계면 접합 메커니즘을 확인하였다. 접합부의 단면은 SEM 분석을 통해 접합선이 없는 것으로 확인되었고, 두께 변화가 없는 최적 조건은 700W에서 나타났다.
또한, TEM 분석을 통해 적색 잉크로 모니터링된 계면 변형이 약 220nm로 측정되어 고정밀 용접이 달성되었음을 확인하였다. 700W에서 접합된 시료의 투과율은 79 %로, 단일 PET의 투과율 81 %와 유사한 수준이었다. 700W에서 접합된 시료의 겹침 전단 강도는 1.11 MPa이었으며, 기판 파괴를 통해 기계적 견고성이 입증되었다. 레이저 접합 시료의 굽힘 탄성 계수는 평균 5.27 GPa로, 단일 PET (5.11 GPa)와 유사하여 접합부의 유연성이 유지됨을 확인하였다. 밀봉 및 수침 테스트를 통해 이 패키징이 회로 기판을 효과적으로 보호할 수 있음을 입증하였다. 4R 로드를 이용한 비틀림 테스트에서 시료는 48시간 후에도 박리 없이 유연성을 유지하였다. 본 투명하고 유연하며 기계적으로 신뢰성 있는 접합 공정은 시장성이 크게 향상된 차세대 디스플레이 개발에 기여할 것으로 기대된다.
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